金属卤化物钙钛矿半导体因其优异的光电性能，如高光学增益、可溶液加工、良好的稳定性等，近年来在激光技术领域引起了广泛关注；尤其是全无机钙钛矿材料（如CsPbBr3），凭借其高吸收系数、平衡的载流子扩散特性和优异的缺陷耐受性，成为新一代光源的理想选择。然而，钙钛矿薄膜常面临表面粗糙，覆盖不均等问题，这导致了自发辐射放大（ASE）和激光发射效率低下，限制了高效、低阈值钙钛矿激光器的实现。近年来，研究人员通过引入有机铵离子，形成准二维（quasi-2D）相态，改善钙钛矿薄膜的表面质量并减少光学损失，但由此带来的强量子限域效应会加剧有害的Auger复合效应，尤其在准连续波（quasi-CW）或连续波（CW）激发条件下，严重制约了载流子积累与激光性能。因此，抑制Auger复合并保持材料优异性能，成为当前研究的关键挑战。

为解决这一挑战，浙江大学何海平、戴兴良教授团队采用了挥发性铵驱动的相位重构策略，成功开发了一种低光学损失且能有效抑制Auger复合的钙钛矿增益介质。该增益介质显著提升了钙钛矿薄膜的光学性能，并在准连续波激发下实现了超低阈值的单模激光发射，达到了迄今为止*优的准CW激光性能。这一成果为低阈值、高性能钙钛矿激光器的开发提供了新思路，并为未来的电驱动激光器和连续波激光器的研究开辟了重要方向。相关成果以Volatile ammonium-driven perovskite phase reconstruction for high-performance quasi-CW lasing为题，发表在Advanced Photonics上。

（图一 实验示意图）

创新点：挥发性铵驱动的相重构策略

提出了一种挥发性铵驱动的相重构策略，采用挥发性 2-苯乙基醋酸铵（PEAAc）替代传统非挥发性 PEABr 作为添加剂。PEAAc 在热退火过程中会从钙钛矿薄膜中完全脱附，从而 消除低维相，同时 保留致密平滑的薄膜形貌。这一策略成功实现了：

*终在准连续纳秒脉冲激发下，实现了 阈值低至 9.6 μJ/cm² 的放大自发辐射（ASE），并构建了 单模垂直腔面发射激光器（VCSEL），阈值仅为 17.3 μJ/cm²，品质因子高达 3850，创下准连续波钙钛矿激光性能的新纪录。

（图二 相重构过程的机理说明）

核心实验设备：Zolix 条纹相机系统

在揭示俄歇复合机制和载流子动力学过程中，时间分辨光致发光（TRPL）测量 起到了关键作用。本研究使用了 Zolix 条纹相机系统（如 ST-10 系列），配合飞秒激光激发，实现了 皮秒级时间分辨荧光衰减曲线的精确采集。

（图三 薄膜的载流子复合动力学）

具体应用包括：

• ASE 阈值判定：在激发能量低于和高于 ASE 阈值时，条纹相机捕捉到发光寿命从纳秒级急剧缩短至几十皮秒，直接证实了受激发射的发生（图 4b）。
• 俄歇复合寿命提取：在强激发条件下（载流子密度 >10¹⁷ cm⁻³），条纹相机记录的荧光衰减曲线显示出快速衰减成分（数百皮秒），通过拟合获得俄歇复合寿命：PEAAc 薄膜为 252 ps，而 PEABr 薄膜仅为 113 ps，清晰展示了俄歇复合被显著抑制。
• 对比不同泵浦脉冲宽度的影响：利用条纹相机对比飞秒泵浦（200 fs）和纳秒泵浦（1.3 ns）下的载流子衰减行为，发现纳秒泵浦下俄歇复合对载流子积累的阻碍更为严重，从而解释了为什么抑制俄歇复合对实现准连续波激光至关重要。

Zolix 条纹相机的高时间分辨率（优于 10 ps）和高灵敏度，使其能够精确分辨这些超快载流子动力学过程，为理解俄歇复合与受激发射的竞争关系提供了直接实验证据。

（图四 钙钛矿薄膜的 ASE 特性表征）

关键实验结果

1. 相重构过程验证

通过 原位 PL 光谱 和 时间依赖 UV-vis 吸收光谱 监测退火过程：

• · w/PEAAc 薄膜：初始出现多个低维相发射峰（n=1,2,3），随着退火进行，这些峰逐渐消失，*终只留下 3D 相（523 nm）的尖锐峰，证实相重构发生。
• · w/PEABr 薄膜：全程保持低维相特征，无相重构。

XPS、FTIR 和 ¹H NMR 进一步确认：PEAAc 在退火后完全脱附，而 PEABr 仍残留在薄膜中。

2. 俄歇复合抑制

通过 相对 PLQY 随载流子密度变化曲线 和 飞秒瞬态吸收（fs-TA） 测量：

• w/PEAAc 薄膜的俄歇复合速率系数为 5.53×10⁻⁹ cm³/s，比 w/PEABr 薄膜（3.21×10⁻⁸ cm³/s）低一个数量级。
• 在相同载流子密度下，w/PEAAc 薄膜的俄歇复合寿命（252 ps）是 w/PEABr（113 ps）的两倍以上。

3. 低阈值 ASE 性能

• 飞秒泵浦：w/PEAAc 薄膜 ASE 阈值 6.7 μJ/cm²，而 w/PEABr 薄膜为 13.6 μJ/cm²。
• 纳秒泵浦（准连续波）：w/PEAAc 薄膜 ASE 阈值低至 9.6 μJ/cm²（超低），而 w/PEABr 薄膜急剧上升至 109.3 μJ/cm²，差距扩大至近 10 倍。
• 长时稳定性：在 4 倍阈值纳秒泵浦下连续照射 5 小时（1.8×10⁶ 脉冲），ASE 强度保持稳定。

4. 单模 VCSEL 激光

将 w/PEAAc 薄膜置于一对分布式布拉格反射镜（DBR）之间，构成垂直腔面发射激光器。

• 准连续纳秒泵浦：实现单模激光，中心波长 539 nm，FWHM 仅 0.14 nm，品质因子 3850，阈值 17.3 μJ/cm²。
• 飞秒泵浦：同样实现单模激光，阈值 9.9 μJ/cm²，品质因子 3600。
• 该性能在同类型钙钛矿激光器中处于先进水平。

（图五 单模垂直腔面发射激光器）

结论与意义

本研究通过挥发性铵驱动的相重构策略，成功实现了：

在准连续纳秒泵浦下，实现了创纪录的低阈值 ASE（9.6 μJ/cm²）和高品质单模 VCSEL（阈值 17.3 μJ/cm²，Q 值 3850）。Zolix 条纹相机系统 在揭示俄歇复合动力学、验证受激发射机制、优化泵浦策略等方面发挥了不可替代的关键作用。

这一工作不仅将钙钛矿准连续波激光性能推向新高度，也为未来实现连续波泵浦乃至电驱动钙钛矿激光提供了重要理论和实验基础。同时，展示了 Zolix 条纹相机在超快光谱和激光器件研究中的强大应用潜力。

条纹相机做TRPL测试的优势

一、皮秒级时间分辨率，精确捕捉俄歇复合过程

条纹相机：本研究中，俄歇复合寿命在强激发下约为 113~252 ps。条纹相机凭借其亚皮秒至皮秒级的时间分辨能力，能够精确分辨这一快速衰减过程，从而直接提取俄歇复合速率系数。

TCSPC：传统TCSPC受限于探测器的响应时间和电子学抖动，时间分辨率通常在 几十皮秒到数百皮秒，难以准确解析百皮秒量级的快速衰减，容易导致俄歇复合寿命被高估或拟合误差增大。

二、高动态范围，同时捕获强信号与弱信号

条纹相机：条纹相机具有 宽动态范围，可同时记录ASE主峰（强信号）和自发辐射背景（弱信号）的衰减过程，有利于分析俄歇复合与受激发射的竞争关系。

TCSPC：TCSPC在强信号下容易出现脉冲堆积（pile-up），导致计数失真，必须通过衰减信号强度来避免，但这样又会丢失弱信号信息，难以在相同条件下进行定量对比。

三、时间-光谱-强度三维数据获取能力

条纹相机：条纹相机可同时获取 时间、波长、强度三维信息。在本研究中，不仅获得了荧光衰减寿命，还能在不同发射波长下追踪衰减行为（如区分自发辐射和受激发射的衰减特征）。

TCSPC：传统TCSPC通常只能获取单一波长下的衰减曲线，需要多次扫描不同波长才能获得光谱信息，效率低且难以保证时间同步。

四、适用于纳秒泵浦（准连续波）条件下的载流子动力学研究

条纹相机：在纳秒泵浦（1.3 ns）条件下，条纹相机成功记录了载流子衰减过程（图4g），揭示了俄歇复合在纳秒尺度上的显著影响，从而解释了为何抑制俄歇复合对实现准连续波激光至关重要。

TCSPC：TCSPC更适用于低重复率、低激发密度的长寿命测量，对于纳秒脉冲激发下高密度载流子的快速衰减过程，其时间分辨能力和动态范围均存在较大局限性。

在本研究中，Zolix条纹相机凭借其 皮秒级时间分辨率、宽动态范围、光谱-时间-强度三维信息获取能力，在揭示俄歇复合机制、判定ASE阈值、分析不同泵浦脉宽下载流子行为等关键环节中，提供了传统TCSPC无法实现的高精度数据支撑。这是实现准连续波钙钛矿激光性能突破的重要实验基础。

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